在多相催化领域，如何兼顾催化活性与产物选择性一直是催化剂设计面临的重要挑战。尤其对于含有多个可还原官能团的有机分子，传统金属催化剂往往难以实现目标官能团的精准转化，容易发生竞争性加氢反应，导致催化活性与选择性难以同时提升。因此，如何通过催化活性中心的结构调控，突破活性与选择性之间的制约关系，是发展高效选择加氢催化剂的关键。

针对这一科学问题，研究人员提出了一种非稳态氧化调控策略，通过引入瞬态氧化放热过程，实现了Pt/CeO2催化剂中Pt物种配位结构的可控调变，成功构筑出兼具高活性与高选择性的Pt1/CeO2单原子催化剂。该研究突破了传统热力学处理条件下金属结构调控的局限，为多相催化剂活性中心的精准构筑提供了新思路。

研究发现，表面氢氧脉冲滴定诱导的瞬态放热过程能够促进Pt纳米颗粒的氧化并驱动Pt物种由纳米颗粒逐步演变为孤立的单原子位点。结合原子分辨电子显微镜、准原位X射线吸收谱、热化学分析及密度泛函理论计算，研究人员系统揭示了非稳态氧化调控过程中Pt物种的结构演变规律及其催化作用机制。研究表明，所构筑的Pt1-O2单原子位点具有独特的低配位结构，既能够保持较强的氢气活化能力，又能够促进硝基的优先吸附与活化，同时有效抑制碳碳双键等其他可还原性官能团的竞争性加氢，从而实现催化活性与选择性的协同优化。得益于以上优势，所制备的Pt1/CeO2单原子催化剂在4-硝基苯乙烯选择性加氢反应中表现出优异的催化性能（TOF：2143 h-1，选择性：~ 96%）。此外，该催化体系也表现出良好的底物普适性和循环稳定性。

（a）传统Pt/CeO2催化剂的合成过程及

（b）通过后续非稳态氧化调控处理的Pt/CeO2-n催化剂的示意图；

（c-j）Pt/CeO2-n催化剂的电镜表征结果

该研究揭示了非稳态氧化过程中金属活性中心的结构演变规律，建立了Pt局域配位环境与催化活性、选择性之间的内在联系，为理解和调控多相催化中长期存在的活性–选择性制约关系提供了新的认识。同时，该研究拓展了传统稳态条件下催化剂结构调控的研究思路，为利用瞬态过程精准构筑高性能金属催化活性中心提供了新的策略。

本研究受到国家重点研发计划（2023YFA1506603）、国家自然科学基金（22472131、22478316、52570214、22303031）、陕西省重点研发计划（2025GH-YBXM-001）等基金的资助。

何仰清，教授，博士生导师，先后主持国家自然科学面上项目、陕西省重点产业创新链（群）、陕西省重点研发计划、陕西省科技攻关、参与甘肃省重点研发计划等省部级科研项目10余项，参与国家科技重大项目1项。主要研究方向：有机半导体光催化材料精准调控、天然抗糖尿病先导化合物筛选等。近年来在Journal of the American Chemical Society, Chemical Engineering Journal, Journal of Natural Product和ACS Catalysis等国际知名期刊上发表SCI论文50余篇，其中中科院一区论文11篇，IF>15期刊4篇。参编《植物化学》和《天然产物结构解析》教材两部，申请国家发明专利10余项，授权9项；先后荣获：陕西高等学校科学技术一等奖1项、陕西省第四届教学创新大赛三等奖、开云kaiyun网页版优秀共产党员、开云kaiyun网页版教学创新大赛一等奖、开云kaiyun网页版科研优秀个人、开云kaiyun网页版科研先进个人、开云kaiyun网页版优秀青年教师等称号。2021-2026连续6年入选斯坦福大学和爱思唯尔发布的世界前2%顶尖科学家榜单。

杨曼，副教授，硕士生导师，中国科学院大学大连化学物理研究所博士，陕西高校青年创新团队骨干成员。入选陕西省高层次人才计划-青年拔尖人才，陕西省科协青年人才托举计划，西安市青年科技人才，开云kaiyun网页版青年科技新星、优秀青年人才支持计划、铸峰筑原人才计划等。主要研究方向为单原子催化材料在新能源、环境、绿色化学品合成等领域的应用。主持国家级、省部级等纵向科研课题10余项，以第一/通讯作者在Journal of the American Chemical Society, Joule, ACS Catalysis, Applied Catalysis B: Environmental等国际著名期刊上发表SCI收录论文20余篇，授权国家发明专利10件。担任Rare Metals等期刊青年编委，陕西省秦岭生态环保青年学者。